Die Landesbibliothek sammelt als Regionalbibliothek alle Veröffentlichungen, die in Vorarlberg entstehen oder die Vorarlberg oder hier lebende Personen zum Thema haben. Darin enthalten sind historische Dokumente bis hin zu aktuellen Publikationen, die aufgrund des Mediengesetzes in der VLB abgeliefert werden müssen. Die Sammlung erstreckt sich von Drucken, über Landkarten, Fotos, Tonträgern bis hin zu digitalen Materialien.
Bücher und Zeitschriften sind auch noch heute die wichtigste Informationsquelle der landeskundlichen Sammlung. Das Pflichtexemplar, das jedem Verleger die Abgabe an die VLB vorschreibt, ist die Basis der Vollständigkeit.
Im Radio- und Fernseharchiv werden Beiträge mit landeskundlich relevanten Sachthemen oder zu bzw. von Vorarlberger Personen gesammelt. z.B. Vorarlberg heute (seit 1988), Kultur nach 6, historische Filme.
Sammlung von Tonträgern (CDs, MCs, Schallplatten) aller Musikrichtungen (Volkstümliche Musik, Volksmusik, Popmusik, Jazz, Kinderlieder, Musikvereine, Musikschulen, Klassische Musik).
Die Motive der Ansichtskartensammlung, über ganz Vorarlberg verteilt, sind größtenteils touristischer Natur (Landschaften, Gasthäuser) zeigen aber auch historische Ereignisse (Hochwasser, Kaiserbesuch).
Die Fotosammlung enthält ca. 1 Mio. Bilder, die zum Teil digital zur Verfügung stehen. Nikolaus Walter, Helmut Häusle, Oskar Spang, Walter und Waltraud Vonbank u. a., sie alle betrachten Vorarlberg aus einem anderen Blickwinkel.
Ca. 1.200 aktuelle und historische Landkarten von Vorarlberg und seinen Regionen. Die Sammlung erstreckt sich über Wanderkarten für Sommer und Winter über geologische Karten bis hin zur amtlichen topographischen Karte.
